INFLUENCE OF рН AND Ca2+ IONS ON CHEMICAL COMPOSITION AND SORPTION OF 137Cs BY CHERKASY BENTONITES (UKRAINE)

The safety of near-surface and deep radioactive waste storage facilities is based on a system of engineered and natural barriers. Significant degradation of the engineered barrier system composed of cemented waste matrixes covered by cement mixture, concrete compartments, and structures at the basem...

Повний опис

Збережено в:
Бібліографічні деталі
Видавець:Institute of Geological Sciences, NAS of Ukraine
Дата:2024
Автори: Шабалін, Б.Г., Ярошенко, К.К., Міцюк, Н.Б.
Формат: Стаття
Мова:English
Опубліковано: Institute of Geological Sciences, NAS of Ukraine 2024
Теми:
Онлайн доступ:http://geojournal.igs-nas.org.ua/article/view/280018
Теги: Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!

Організація

Geological journal
id mcm-mathkpnueduua-article-280018
record_format ojs
institution Geological journal
collection OJS
language English
topic Cherkasy bentonite
Na-modified bentonite
sorption
cesium
Chornobyl Exclusion Zone
engineered barriers
черкаський бентоніт
Na-модифікований бентоніт
сорбція
цезій
чорнобильська зона відчуження
інженерні бар’єри
spellingShingle Cherkasy bentonite
Na-modified bentonite
sorption
cesium
Chornobyl Exclusion Zone
engineered barriers
черкаський бентоніт
Na-модифікований бентоніт
сорбція
цезій
чорнобильська зона відчуження
інженерні бар’єри
Шабалін, Б.Г.
Ярошенко, К.К.
Міцюк, Н.Б.
INFLUENCE OF рН AND Ca2+ IONS ON CHEMICAL COMPOSITION AND SORPTION OF 137Cs BY CHERKASY BENTONITES (UKRAINE)
topic_facet Cherkasy bentonite
Na-modified bentonite
sorption
cesium
Chornobyl Exclusion Zone
engineered barriers
черкаський бентоніт
Na-модифікований бентоніт
сорбція
цезій
чорнобильська зона відчуження
інженерні бар’єри
format Article
author Шабалін, Б.Г.
Ярошенко, К.К.
Міцюк, Н.Б.
author_facet Шабалін, Б.Г.
Ярошенко, К.К.
Міцюк, Н.Б.
author_sort Шабалін, Б.Г.
title INFLUENCE OF рН AND Ca2+ IONS ON CHEMICAL COMPOSITION AND SORPTION OF 137Cs BY CHERKASY BENTONITES (UKRAINE)
title_short INFLUENCE OF рН AND Ca2+ IONS ON CHEMICAL COMPOSITION AND SORPTION OF 137Cs BY CHERKASY BENTONITES (UKRAINE)
title_full INFLUENCE OF рН AND Ca2+ IONS ON CHEMICAL COMPOSITION AND SORPTION OF 137Cs BY CHERKASY BENTONITES (UKRAINE)
title_fullStr INFLUENCE OF рН AND Ca2+ IONS ON CHEMICAL COMPOSITION AND SORPTION OF 137Cs BY CHERKASY BENTONITES (UKRAINE)
title_full_unstemmed INFLUENCE OF рН AND Ca2+ IONS ON CHEMICAL COMPOSITION AND SORPTION OF 137Cs BY CHERKASY BENTONITES (UKRAINE)
title_sort influence of рн and ca2+ ions on chemical composition and sorption of 137cs by cherkasy bentonites (ukraine)
title_alt ВПЛИВ ІОНІВ Ca2+ НА ЕЛЕМЕНТНИЙ СКЛАД ТА СОРБЦІЙНУ ЗДАТНІСТЬ ЩОДО 137Cs ЧЕРКАСЬКИХ БЕНТОНІТІВ (УКРАЇНА)
description The safety of near-surface and deep radioactive waste storage facilities is based on a system of engineered and natural barriers. Significant degradation of the engineered barrier system composed of cemented waste matrixes covered by cement mixture, concrete compartments, and structures at the basement of the storage facility may cause radionuclide transfer from the facility to groundwater. Mixing of the cement and concrete with water leads to the formation of several various hydration products with subsequent leaching of Ca2+ ions and formation of hydroxyl ions (OH-), which affects the alkalinity of the water environment and the sorption properties of bentonite, as a component of the engineered barrier at the basement of near-surface facilities. The article presents the results of an experimental study of the influence of Ca2+ ion concentration and pH of the model solution (similar to groundwater composition at Vector Site in Chornobyl Exclusion Zone) on the elemental composition and sorption properties of natural (NB) and Na-modified (PBA-20) bentonites from the Cherkasy deposit concerning 137Cs at the Solid : Solution ratio of 1 : 100. Geochemical modeling suggests that addition of CaCl2 to test solution and resulting alkaline pH leads to precipitation of solids, mainly oxides, hydroxides, Fe oxyhydroxides (hematite, goethite, limonite), and Ca carbonates (calcite, aragonite, dolomite). Their role in Cs adsorption was evaluated. The concentration of structural elements (Si, Al) in bentonites practically does not change with Ca2+ ion concentration increase in the model solution, demonstrating the bentonite structure’s stability under these conditions. At the same time, an increase in the Ca concentration and a decrease in the Na concentration was found in the ion exchange complex of the bentonites if compared to the initial natural bentonite. This results in the transformation of Na-modified bentonite from Na, Ca-form to Ca, Na-form. The total sorption capacity of NB and PBA-20 bentonite concerning Cs+ ions at increased concentrations of Ca2+ ions and pH of the solution slightly decreases, though retaining high values of the degree of absorption (> 90 %). The total adsorption of Cs+ ions on NB and PBA-20 bentonites from model groundwater with the addition of CaCl2 from 16 to 960 mg/dm3 and increase of рН from 7.4 to 11.8 decreases with the increase in ionic strength, in particular, due to competition with Са2+ and Na+ ions. NB and PBA-20 bentonites of the Cherkasy deposit remain a reliable component of the liner at the repository basement owing to their main functional property – high absorption capacity for 137Cs, which is an important dose-forming radionuclide of short-lived low- and medium-level waste.
publisher Institute of Geological Sciences, NAS of Ukraine
publishDate 2024
url http://geojournal.igs-nas.org.ua/article/view/280018
work_keys_str_mv AT šabalínbg influenceofrnandca2ionsonchemicalcompositionandsorptionof137csbycherkasybentonitesukraine
AT ârošenkokk influenceofrnandca2ionsonchemicalcompositionandsorptionof137csbycherkasybentonitesukraine
AT mícûknb influenceofrnandca2ionsonchemicalcompositionandsorptionof137csbycherkasybentonitesukraine
AT šabalínbg vplivíonívca2naelementnijskladtasorbcíjnuzdatnístʹŝodo137csčerkasʹkihbentonítívukraína
AT ârošenkokk vplivíonívca2naelementnijskladtasorbcíjnuzdatnístʹŝodo137csčerkasʹkihbentonítívukraína
AT mícûknb vplivíonívca2naelementnijskladtasorbcíjnuzdatnístʹŝodo137csčerkasʹkihbentonítívukraína
first_indexed 2024-04-21T19:18:56Z
last_indexed 2024-04-21T19:18:56Z
_version_ 1804810569077751808
spelling mcm-mathkpnueduua-article-2800182024-04-02T15:54:34Z INFLUENCE OF рН AND Ca2+ IONS ON CHEMICAL COMPOSITION AND SORPTION OF 137Cs BY CHERKASY BENTONITES (UKRAINE) ВПЛИВ ІОНІВ Ca2+ НА ЕЛЕМЕНТНИЙ СКЛАД ТА СОРБЦІЙНУ ЗДАТНІСТЬ ЩОДО 137Cs ЧЕРКАСЬКИХ БЕНТОНІТІВ (УКРАЇНА) Шабалін, Б.Г. Ярошенко, К.К. Міцюк, Н.Б. Cherkasy bentonite Na-modified bentonite sorption cesium Chornobyl Exclusion Zone engineered barriers черкаський бентоніт Na-модифікований бентоніт сорбція цезій чорнобильська зона відчуження інженерні бар’єри The safety of near-surface and deep radioactive waste storage facilities is based on a system of engineered and natural barriers. Significant degradation of the engineered barrier system composed of cemented waste matrixes covered by cement mixture, concrete compartments, and structures at the basement of the storage facility may cause radionuclide transfer from the facility to groundwater. Mixing of the cement and concrete with water leads to the formation of several various hydration products with subsequent leaching of Ca2+ ions and formation of hydroxyl ions (OH-), which affects the alkalinity of the water environment and the sorption properties of bentonite, as a component of the engineered barrier at the basement of near-surface facilities. The article presents the results of an experimental study of the influence of Ca2+ ion concentration and pH of the model solution (similar to groundwater composition at Vector Site in Chornobyl Exclusion Zone) on the elemental composition and sorption properties of natural (NB) and Na-modified (PBA-20) bentonites from the Cherkasy deposit concerning 137Cs at the Solid : Solution ratio of 1 : 100. Geochemical modeling suggests that addition of CaCl2 to test solution and resulting alkaline pH leads to precipitation of solids, mainly oxides, hydroxides, Fe oxyhydroxides (hematite, goethite, limonite), and Ca carbonates (calcite, aragonite, dolomite). Their role in Cs adsorption was evaluated. The concentration of structural elements (Si, Al) in bentonites practically does not change with Ca2+ ion concentration increase in the model solution, demonstrating the bentonite structure’s stability under these conditions. At the same time, an increase in the Ca concentration and a decrease in the Na concentration was found in the ion exchange complex of the bentonites if compared to the initial natural bentonite. This results in the transformation of Na-modified bentonite from Na, Ca-form to Ca, Na-form. The total sorption capacity of NB and PBA-20 bentonite concerning Cs+ ions at increased concentrations of Ca2+ ions and pH of the solution slightly decreases, though retaining high values of the degree of absorption (> 90 %). The total adsorption of Cs+ ions on NB and PBA-20 bentonites from model groundwater with the addition of CaCl2 from 16 to 960 mg/dm3 and increase of рН from 7.4 to 11.8 decreases with the increase in ionic strength, in particular, due to competition with Са2+ and Na+ ions. NB and PBA-20 bentonites of the Cherkasy deposit remain a reliable component of the liner at the repository basement owing to their main functional property – high absorption capacity for 137Cs, which is an important dose-forming radionuclide of short-lived low- and medium-level waste. Безпека приповерхневих сховищ радіоактивних відходів ґрунтується на системі інженерних і природних бар’єрів. Значна деградація інженерної бар’єрної системи, що складається з цементованих матриць відходів, покритих цементною сумішшю, бетонних відсіків і конструкцій у підвалі сховища, може спричинити перенесення радіонуклідів зі сховища з інфільтрацією в ґрунтові води. Змішування цементу і бетону з водою призводить до утворення низки різних продуктів гідратації з подальшим вилуговуванням іонів Са2+ та утворенням гідроксильних іонів (OH-), що впливає на лужність водного середовища і сорбційні властивості бентонітів як компонентів протиміграційного бар’єру в основі приповерхневих сховищ. У статті наведено результати експериментального дослідження впливу концентрації іонів Са2+ та величини рН модельного розчину (аналогічного складу підземних вод майданчика «Вектор» у Чорнобильській зоні відчуження) на елементний склад і сорбційні властивості природного (ПБ) і Na-модифікованого (ПБА-20) бентонітів Черкаського родовища щодо 137Cs у співвідношенні тверда речовина : розчин як 1 : 100. Геохімічне моделювання показує, що додавання CaCl2 до модельного розчину та кінцеве лужне рН призводять до осадження твердих речовин, головним чином оксидів, гідроксидів, оксигідроксидів Fe (гематит, гетит, лимоніт), карбонатів Ca (кальцит, арагоніт, доломіт). Оцінено їх роль в адсорбції Cs. Концентрація структурних елементів (Si, Al) в бентонітах практично не змінюється при збільшенні концентрації іонів Са2+ в модельному розчині, що свідчить про стабільність структури бентоніту в цих умовах. При цьому в іонообмінному комплексі бентонітів виявлено збільшення концентрації Са та зменшення концентрації Na у порівнянні з вихідним природним бентонітом. Це призводить до перетворення Na-модифікованого бентоніту з Na, Ca-форми в Ca, Na-форми. Сумарна сорбційна здатність бентонітів ПБ та ПБА-20 щодо іонів Cs+ при підвищеній концентрації іонів Ca2+ та рН розчину дещо знижується, але зберігає високі значення ступеня абсорбції (> 90 %). Сумарна адсорбція іонів Cs+ бентонітами ПБ та ПБА-20 з модельного розчину підземних вод із додаванням CaCl2 від 16 до 960 мг/дм3 та підвищенням рН0 від 7,4 до 11,8 зменшується зі збільшенням іонної сили, зокрема за рахунок конкуренції з іонами Са2+ та Na+. Бентоніти ПБ та ПБА-20 Черкаського родовища залишаються надійним компонентом футеровки фундаменту сховища завдяки основній функціональній властивості – високій поглинальній здатності щодо 137Cs, який є важливим дозоутворюючим радіонуклідом короткоживучих низько- та середньоактивних відходів. Institute of Geological Sciences, NAS of Ukraine 2024-03-25 Article Article application/pdf http://geojournal.igs-nas.org.ua/article/view/280018 10.30836/igs.1025-6814.2024.1.280018 Geologìčnij žurnal (Geological Journal); No. 1 (2024); 22-31 Геологический журнал; № 1 (2024); 22-31 Геологічний журнал; № 1 (2024); 22-31 2522-4107 1025-6814 en http://geojournal.igs-nas.org.ua/article/view/280018/293142 Авторське право (c) 2024 Б.Г. Шабалін, К.К. Ярошенко, Н.Б. Міцюк https://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0