Запис Детальніше

Плівки оксиду церію для біосенсорів токсичних речовин

DSpace at NTB NTUU KPI

Переглянути архів Інформація
 
 
Поле Співвідношення
 
Title Плівки оксиду церію для біосенсорів токсичних речовин
 
Creator Максимчук, Наталія Володимирівна
 
Description Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата технічних наук за спеціальністю 05.27.01- твердотільна електроніка. – Національний технічний університет України «КПІ», Київ, 2012.
Дисертація присвячена отриманню та дослідженню фізичних властивостей плівок оксиду церію для створення високоефективних мультипараметричних біосенсорів токсичних речовин.
Встановлено основні закономірності керування фізичними властивостями плівок оксиду церію шляхом зміни їхньої мікроструктури та морфології. Установлені технологічні режими, які дозволяють отримувати плівки СеОх із заданими функціональними характеристиками.
Проведено дослідження фотоелектричних, оптичних, температурних та електрофізичних властивостей плівок оксиду церію. На основі синтезованих нанокристалічних плівок оксиду церію, отриманих за технологією «вибухового випаровування» розроблено нові типи фотоприймачів для реєстрації біолюмінесцентного сигналу (фоторезистори та МДН-фотодіоди) з підвищеною фоточутливістю (310-330 мкА/лм·В), які позбавлені характерних недоліків фотоелектронних помножувачів і лавинних фотодіодів. При використанні діелектричних плівок СеОх, отриманих методом «окислення металевого
дзеркала» вдалося досягти підвищення чутливості й стабільності потенціометричних біосенсорних перетворювачів (іон-селективних польових транзисторів і МДН-варакторів) порівняно з їх аналогами на основі SiO2 та Si3N4.
Диссертация на соискание ученой степени кандидата технических наук по специальности 05.27.01- твердотельная электроника. – Национальный технический университет Украины «КПИ», Киев, 2012.
Диссертация посвящена получению и исследованию физических свойств пленок оксида церия с заданными физическими свойствами для создания высокоэффективных в том числе и мультипараметрических биосенсоров токсических веществ.
Установлено основные закономерности управления физическими свойствами пленок оксида церия путем изменения их микроструктуры, морфологии и фазового состава. Установлены технологические режимы, которые позволяют получать пленки СеО2 с заданными функциональными характеристиками. Выявлено, что повышение температуры подложки от 175 до 200 0С сопровождается резким ростом коэффициента фоточувствительности, коэффициента поглощения в коротковолновой части видимого диапазона, снижением температурного коэффициента сопротивления и плотности зарядовых состояний на границе пленка-подложка, что обусловлено переходом от аморфной к нанокристаллической структуре, а также изменением фазового состава пленок, изготовленных методом "взрывного испарения". Дальнейшее увеличение температуры подложки до 250-300 0С ведет к ухудшению вышеперечисленных свойств, что связано с изменением морфологии пленок оксида церия.
Установлено, что наилучшие характеристики для создания фотоприемников биолюминесцентного сигнала имеют пленки оксида церия, осажденные на подложке Sі/SіО2 методом "взрывного испарения" при температуре подложки 2000С. В таких условиях формируются нанокристаллические пленки СеО2 с минимальным количеством рекомбинационных центров (плотность поверхностных состояний на границе пленка-подложка Nss составляла 7·1010см-2∙эв-1) и с максимальным значением коэффициента поглощения ~ 104 см-2, что и обеспечивает повышенную фоточувствительность (3-3,3 мА/лм).
На основе синтезированных тонких нанокристаллических пленок оксида церия разработаны новые типы фотоприемников для регистрации биолюминесцентного сигнала (фоторезисторы и МДП- фотодиоды) с повышенной фоточувствительностью в коротковолновой области видимого
диапазона (310-330 мкА/лм·В), которые лишены характерных недостатков фотоэлектронных умножителей и лавинных фотодиодов (ограниченного динамического диапазона, повышенной себестоимости, высоковольтного питания ФЕП, а также проблем стабилизации напряжения питания, вероятности неуправляемого развития пробоя, низкой чувствительности к коротковолновому люминесцентному излучению ЛФД).
Выявлено, что для изготовления ион-чувствительных потенциометрических биосенсорных преобразователей целесообразно применять низкотемпературную технологию окисления металлического зеркала. При этом удалось достичь наибольшего значения диэлектрической проницаемости (ε=15), минимальной плотности поверхностных состояний на границе диэлектрик- полупроводник (Nss = 6.8·1010 см-2 эВ-1), а также отсутствия подвижных зарядов. Это обеспечивает повышение чувствительности и стабильности потенциометрических биосенсорных преобразователей с диэлектриком СеОх (ион-селективных полевых транзисторов (ИСПТ) и МДП-варакторов) по сравнению с их аналогами на основе SіО2 и Sі3N4. В результате рН-чувствительность ИСПТ с диэлектриком CeОх увеличилась почти на 10% в сравнении с SіО2/Sі3N4 и составляла 58 мВ/рН, что близко к максимально возможной чувствительности для структуры полупроводник-диэлектрик-раствор, т.н. нернстовской чувствительности - 59,2 мВ/рН. рН-чувствительность по току стока ИСПТ с диэлектриком CeОх увеличилась в сравнении с SіО2/Sі3N4 более чем вдвое.
Благодаря фоторезисторам и МДП-фотодиодам на основе пленок оксида церия стала возможной техническая реализация нового типа биолюминесцентного сенсора с применением эффективных полупроводниковых фотоприемников для определения концентрации токсических веществ. Применение полупроводниковых фоторезисторов вместо фотоэлектронных умножителей и лавинных фотодиодов позволяет значительно снизить стоимость биолюминометра и повысить его чувствительность за счет возможности использования высокочувствительных и стабильных мостовых измерительных схем, работающих на переменном токе.
Разработанные в данной работе микроэлектронные преобразователи на основе пленок оксида церия могут быть положены в основу создания недорогих, портативных, высокочувствительных и надежных биосенсоров для экологического мониторинга, исследования действия токсических агентов на различные биохимические процессы вместо существующей дорогой, громоздкой и сложной аналитической аппаратуры.
The thesis is devoted to obtaining of cerium oxide thin films (СеОх-films) and study of their physical properties needed for creation of highly efficient multiparametric biosensors of toxic substances.
Through changing the microstructure and morphology of the films we have determined the main principles of control of their physical properties. We established the technological conditions which allow obtaining СеОх-films with desired functional characteristics.
We investigated photoelectrical, optical, temperature and electrophysical properties of СеОх-films. On the basis of synthesized nanocrystalline СеОх-films obtained by the "explosive evaporation" method we developed new types of photodetectors for registration of bioluminescent signal (photoresistors and MOS-photodiodes) with increased photosensitivity (310-330 mA/lm·V) in short-wave region of the visible range. Such photodetectors turned out to be free of deficiencies of photomultiplier tubes and avalanche photodiodes. Within the potentiometric biosensory transducers (ion-selective field-effect transistors and MOS-varactors) the use of dielectric СеОх-films obtained by "metallic mirrors oxidation" method proved to yield higher sensitivity and stability as compared to the use of the SiO2 and Si3N4 films.
Photoresistors and MOS-photodiodes with СеОх-films allowed us to create a new type of bioluminescent sensor based on the effective semiconductor photodetectors for determining the concentration of toxic substances. Application of semiconductor photoresistors instead of photomultiplier tubes and avalanche photodiodes allows to significantly decrease the cost of bioluminometer and increase its sensitivity when measuring at alternating signal.
 
Publisher Національний технічний університет України "Київський політехнічний інститут"
 
Date 2012-04-26T11:08:36Z
2012-04-26T11:08:36Z
2012
 
Type Thesis
 
Identifier http://library.kpi.ua:8080/handle/123456789/1704
 
Language uk